2006年夏天，剛剛走紅不久的Gnarls Barkley將在英國舉行一系列的演出。首先，Gnarls Barkley將在6月23日和6月24日在倫敦和利茲舉辦 兩場演出。而在7月5日，Gnarls Barkley組合的首場主打演出在倫敦的Hammersmith Apollo體育場舉行。8月26日，他們還將在Creamfields演 出。網際網路的出現，除培育了無數“電車男”外，還為樂壇帶來不少衝擊。比如最近在英國，便有一隊靠網際網路起家的二人組合Gnarls Barkley， 成為全世界首個連唱片也未出，卻單憑網上下載次數登上單曲榜No.1的音樂單位，同時象徵著一場網際網路的音樂革命正式展開！
Gnarls Barkley的兩名成員分別是音樂製作人危險老鼠（Danger Mouse，本名布萊恩.伯頓Brian Burton）和說唱歌手Cee-Lo。首張CD作 《Crazy》在4月3日才正式推出市面，但之前在多家網上音樂商店如iTunes等下載得到，《Crazy》也憑藉之前超過3萬次的下載次數，輕易成為 當時英國CD榜第1位！《Crazy》在短短3分鐘內涵蓋Hip-Hop、Funky、Dance等元素，Cee-Lo的演繹也充滿靈歌味道。背後的的音樂大腦“Danger Mouse”曾將The Beatles的《The White Album》與Jay-Z的《The Black Album》Remix為一體，成為他那張驚為天人的《The Grey Album》，這也吸引了 Gorillaz找他監製他們的第2張專輯《Demon Days》。據悉，Gnarls Barkley之所以這樣做是為了他們能夠把所有精力放到下一支單曲《Smiley Faces》上面，而這支單曲於7月17日正式發行。 Gnarls Barkley組合在一份聲明中說：“我們是現實主義者。做出這個決定也是讓我們非常痛苦的，但痛苦有時候也是美麗的，事情就是這樣 。”《Crazy》是英國流行音樂排行榜有史以來第一首僅靠網路下載的銷量就獲得單曲榜冠軍的歌曲，而且是自從Wet Wet Wet組合1994年的單 曲《Love Is All Around》以來在英國單曲榜榜首停留時間最長的單曲。2008年4月1日，這對音樂鬼才帶著他們的第二張音樂作品再闖樂壇，打出標題《Odd Couple》，讓人不禁期待這回是一張混合著怎么奇思妙想的音樂作品。首支主打單曲《Run》結合了Danger Mouse充滿活力且創新的製作和主唱Cee-Lo熱情洋溢的福音唱腔創造了另一首將成為年度單曲的佳作。《The Odd Couple》帶著有趣的創造性讓這組由首張專輯《St. Elsewhere》在樂壇大鳴大放的二人，再度擴展結合著能量、靈騷和心理趣味的音樂元素，讓奈爾斯‧巴克利成為21世紀最關鍵的表演組合。從專輯中帶著催眠的《Charity Case》開場，《The Odd Couple》的13首作品展現奈爾斯‧巴克利無法預測的功力。《Who’s Gonna Save My Soul》混合著憂鬱的摩城抒情曲風及藍調韻味。《Surprise》則是帶有內省的歌詞配上快樂的合聲與爵士韻律。最後在帶著感謝之心有鼓舞人的最末曲《A Little Better》中結束。“這只是一張更大、更極致、更大膽且更有舞台效果的專輯”，Cee-Lo這么說。”我知道我們總是很謙虛，但讓我老王賣瓜一下，這是一張很棒的專輯。”2006年11月20日發行專輯《St. Elsewhere》